Produção de Ácido Sulfúrico a partir de Gases Odoríferos: Indústria de Papel e Celulose

Artigo Técnico sobre Produção de Ácido Sulfúrico

Produção de ácido sulfúrico a partir de gases odoríferos não condensáveis: Uma nova abordagem para a indústria de papel e celulose: O processo Kraft de produção de celulose a partir de cavacos de madeira é o método predominante na indústria e já possui mais de cem anos desde a sua concepção.

Da má reputação inicial, especialmente devido aos impactos ambientais provocados por emissões hídricas e gasosas, caracterizadas por forte e incômodo odor nas comunidades próximas à indústria, o processo Kraft evoluiu de forma expressiva em quesitos ambientais. Na atualidade, as plantas modernas já são consideradas de baixo impacto ambiental e o odor não se faz presente. Isso porque todo o gás odorífero é coletado e incinerado em equipamentos com alta taxa de oxidação.

Este artigo apresenta uma abordagem alternativa para a conversão destes gases odoríferos em um produto com maior valor agregado, o ácido sulfúrico (H2SO4), um produto químico utilizado no processo de fabricação de celulose.

O Processo Kraft

O processo Kraft é um processo químico no qual ocorre a quebra e a dissociação das ligações entre a lignina, a celulose e a hemicelulose, componentes básicos da madeira, empregando-se um agente químico denominado licor branco, que é uma solução aquosa composta por hidróxido de sódio (NaOH) e sulfeto de sódio (Na2S). A alcalinidade da solução (OH-) reage com a lignina e a torna solúvel em água, além de reagir com as moléculas de celulose e hemicelulose, quebrando as moléculas das fibras, enquanto o sulfeto da solução (S2-) protege as extremidades da molécula de celulose de serem atacadas pelo OH-. Com isso, o emprego de componentes sulfurosos é indispensável para o processo.

Esse processo ocorre em uma etapa da produção de celulose denominada cozimento, sendo o digestor o seu equipamento principal, onde, além dos cavacos e do licor branco, emprega-se vapor para que a reação ocorra em temperaturas e pressões próprias para cada tipo de madeira. Existem tecnologias de digestores para cozimento contínuo e em batelada, cada uma com suas vantagens e desvantagens. As fábricas maiores e mais modernas têm empregado com mais frequência a tecnologia de cozimento contínuo.

Esquema do Processo Kraft de Celulose Produção de ácido sulfúrico a partir de gases odoríferos ©QD Foto: Divulgação

O produto do cozimento é descarregado em um tanque de descarga. O produto da descarga do cozimento resulta em uma suspensão de fibras em meio a um líquido denominado licor negro.

As fibras em suspensão são lavadas para recuperação dos compostos inorgânicos que reagiram no digestor. Após a lavagem, as fibras são submetidas a agentes químicos com o objetivo de oxidar a lignina residual e, então, são branqueadas para depois serem secadas e enfardadas como celulose, produto final para venda, ou para a produção de diversos tipos de papéis.

Por sua vez, o licor negro – resíduo ou subproduto da produção de celulose– é composto basicamente por uma parte orgânica (a lignina, por exemplo) e uma inorgânica, que é o licor branco “neutralizado” e residual da reação de cozimento, juntamente com outros componentes vindos da madeira. Este é formado por sulfato de sódio (Na2SO4), sulfeto de sódio, hidróxido de sódio e carbonato de sódio (Na2CO3), além de quantidades bem menores de cloreto de sódio (NaCl), cloreto de potássio (KCl), carbonato de potássio (K2CO3), sulfato de potássio (K2SO4), entre outros.

O licor negro passa por um processo conhecido como recuperação química ou ciclo de recuperação, que envolve vários subprocessos: planta de evaporação, caldeira de recuperação, caustificação e forno de cal. O objetivo do ciclo de recuperação química é recuperar o subproduto das reações de cozimento, convertendo esses compostos em licor branco novamente, através de uma série de reações físicas e químicas. Esse é um ciclo fechado com baixíssimas perdas, o que torna a produção de celulose muito econômica e ambientalmente amigável.

Em complemento à função primária do ciclo de recuperação química, ocorre também a queima da parcela orgânica do licor negro na caldeira de recuperação química. O vapor produzido é direcionado para turbogeradores, onde, através de um processo de cogeração, são produzidas grandes quantidades de energia elétrica, suficientes para suprir toda a demanda industrial, gerando excedentes que se traduzem em uma segunda importante fonte de receita para as fábricas de celulose.

O sódio e o enxofre do processo Kraft

O processo Kraft possui dois elementos químicos protagonistas: o sódio e o enxofre. O equilíbrio entre estes dois elementos no processo é fundamental para que tanto a quantidade quanto a concentração destes elementos estejam adequadas. As fábricas fazem um rigoroso controle de entradas e saídas (make-up e controle de perdas), mantendo um inventário destes elementos de forma suficiente para a operação da planta. Esse controle é denominado balanço de sódio e enxofre (ou balanço Na/S).

Uma parte das perdas destes elementos se dá através dos gases de combustão do forno de cal e da caldeira de recuperação, mediante a emissão de compostos de enxofre em maior parte oxidados na forma de dióxido de enxofre (SO2) – que não proporciona odor – e uma pequena parte destas perdas ocorre na forma de TRS (total reduced sulphur, ou ERT, em português, siglas para enxofre reduzido total), que nesses gases é composto por sulfeto de hidrogênio (H2S), metilmercaptana (MM – CH3SH), dimetil sulfeto (DMS – CH3SCH3) e dimetil dissulfeto (DMDS – CH3SSCH3).

Estes compostos de enxofre gerados na forma gasosa nas fábricas de celulose podem ser classificados em dois tipos: GNCD (gases não condensáveis diluídos) e GNCC (gases não condensáveis concentrados). O que diferencia o GNCD e o GNCC, como o próprio nome já diz, é a sua concentração dos compostos de enxofre. O GNCD é um ar contaminado e malcheiroso, com baixo teor de TRS. Este é gerado em equipamentos não-pressurizados, de menores temperaturas e com cargas de enxofre mais reduzidas em seus fluidos, na sua maioria oriundo da “respiração” em tanques atmosféricos. Por sua vez, o GNCC é um gás rico em TRS e com baixa concentração de oxigênio, o que o torna um combustível. É gerado em equipamentos fechados e com alta carga de enxofre, como no digestor e na planta de evaporação de licor negro. Por questões de segurança, não se mistura o GNCD ao GNCC de forma que o primeiro sempre tenha uma quantidade de ar em excesso e o segundo praticamente tenha quantidades não significativas de oxigênio, para que ambos estejam fora da faixa de explosividade.

Como mencionado anteriormente, esses gases foram por anos fonte da má reputação das fábricas de celulose, devido à ausência de sistemas de captação e incineração, ou pela ineficiência dos mesmos. Devido a sua composição e características de explosividade, têm-se registros de incidentes com explosões e acidentes causados pela coleta e incineração inadequada destes gases. Atualmente, a maioria das fábricas possui modernas e eficientes tecnologias para que não haja emissões desses gases para a atmosfera. Existem referencias de fábricas com “odor zero” como, por exemplo, a planta da CMPC em Guaíba-RS. Para tanto, o projeto do sistema precisa ser realizado de forma bastante criteriosa, tendo em vista que o TRS pode ser sentido pelo olfato humano em concentrações da ordem de ppb (parte por bilhão).

Todavia, todo o esforço e investimento para conter as emissões de GNCs era visto puramente como uma questão ambiental, e que se tratava de um “custo necessário”, tanto de implementação, como de operação e manutenção, causado pela pressão das comunidades vizinhas ou por imposição de órgãos ambientais. Com exceção da recuperação do enxofre de volta para o ciclo de recuperação e auxílio no balanço Na/S (quando esses gases são incinerados no forno de cal ou na caldeira de recuperação), não se via muito valor agregado a esse subproduto. Isso mudou quando a Valmet desenvolveu e implementou a primeira planta de ácido sulfúrico a partir de GNCs em Äänekoski, na Finlândia.

O processo para produção de ácido sulfúrico a partir de GNCC

O ácido sulfúrico é usado em vários processos em uma fábrica de celulose moderna. Normalmente, esse ácido é comprado de fornecedores externos e isso aumenta o custo de abastecimento de produtos químicos.

O custo de compra de ácido sulfúrico pode ser reduzido produzindo-o a partir do enxofre contido no GNCC. Além da produção de ácido, esse processo também proporciona maior equilíbrio ao balanço Na/S mediante, por exemplo, a possível redução de purgas para ajustar as quantidades de sódio e enxofre nesse ciclo. O efeito dessa produção “interna” de ácido sulfúrico no balanço Na/S será explorado adiante.

O ácido sulfúrico produzido somente a partir dos GNCC pode não atender toda a demanda necessária de uma fábrica de celulose. Essa situação pode ser superada com o processo de tratamento térmico de licor negro que separa licor e gases. Os gases extraídos contêm uma quantidade adicional de enxofre e podem ser combinados com o GNCC para produzir a quantidade necessária de ácido sulfúrico. Outros métodos também são possíveis e estão sendo estudados para aumentar a capacidade de geração de ácido sulfúrico, todavia as referências em operação e em estudos consistem somente no uso do GNCC, pois é a forma na qual se obtém mais rapidamente o retorno do investimento. Esse processo será detalhado a seguir.

Fluxo de Obtenção do Ácido Química e Derivados - Produção de ácido sulfúrico a partir de gases odoríferos ©QD Foto: Divulgação

O GNCC coletado da fábrica – que geralmente é incinerado na caldeira de recuperação – é transportado por meio de bombas de vácuo para ser queimado em um incinerador dedicado, especialmente projetado para essa aplicação. Neste equipamento, o TRS é oxidado a dióxido de enxofre (S + O2 → SO2). Para isso, é necessária a combustão de um combustível suporte, geralmente metanol liquefeito (outro subproduto da fábrica de celulose), óleo diesel ou gás natural, de forma que a oxidação ocorra a pelo menos 850°C. Outras medidas e tecnologias de combustão são também aplicadas para garantir a temperatura e o tempo de residência necessária para a total oxidação do TRS, além de reduzir as outras emissões finais totais, por exemplo, de monóxido de carbono (CO) e óxidos nítricos (NOx). Diversos equipamentos periféricos a esse incinerador garantem a sua operação otimizada e segura.

Os gases que saem da câmara de combustão do incinerador, a temperaturas que podem passar dos 1000oC, passam por uma caldeira flamotubular que possui duas funções: aproveitar o calor da combustão para geração de vapor e o controle da temperatura dos gases de combustão para etapa posterior. As caldeiras flamotubulares geram vapor saturado a 20 bar(g) e temperaturas de 215°C, que pode então ser reduzido para pressões inferiores desejadas, de forma a conectar o vapor gerado à(s) rede(s) de vapor da fábrica de celulose, podendo ser vapor de baixa pressão e/ou de média pressão. Os gases de combustão saem da caldeira a uma temperatura entre 400°C e 500oC, e para que isso seja possível e operável, a caldeira possui um sistema de controle de temperatura dos gases de combustão. Esse controle diferencia esta caldeira para produção de ácido sulfúrico de uma caldeira flamotubular padrão. Outro diferencial está na seleção dos materiais construtivos, que devem resistir à agressiva atmosfera de gases quentes e ricos em enxofre, que é bastante corrosiva.

Um ventilador de gases de combustão localizado após a caldeira gera o vácuo necessário no incinerador e na caldeira, e também pressuriza os gases para as etapas posteriores, de forma a transportar os gases de combustão por todo o processo.

Em seguida, os gases de combustão são conduzidos ao reator catalítico. O vaso de reação é um tanque cilíndrico com catalisador especialmente desenvolvido para a aplicação. A reação catalítica oxida o dióxido de enxofre em trióxido de enxofre (SO3) (SO2 + ½O2 → SO3), que é uma reação exotérmica. O oxigênio é proveniente do excesso de ar de combustão no incinerador.

Após o reator, os gases estão em uma temperatura de 50°C a 100°C maiores do que na entrada e são levados a um resfriador tipo Quench – resfriamento com líquido pulverizado no seu interior para contato direto com os gases – anexo à torre de resfriamento. Nesse caso, o líquido já é o ácido sulfúrico em processo de concentração, bombeado do fundo da coluna de concentração, após passar por um trocador de calor para o seu resfriamento. Essa torre é revestida internamente com material refratário à prova de ácido.

Os gases de combustão resfriados entram no fundo da torre de resfriamento, construída de fibra de vidro, onde o trióxido de enxofre nos gases de combustão reage com a água, à medida que o os gases esfriam dentro da torre e estes absorvem a umidade presente nos gases de combustão, produzindo ácido sulfúrico (H2O + SO3 →H2SO4). O líquido do fundo (ácido sulfúrico em processo de concentração) é recirculado através de um trocador de calor por meio de uma bomba. O trocador de calor reduz a temperatura do líquido que é pulverizado dentro da coluna de concentração por meio de bicos spray, e o contato gás/líquido é por meio de um estágio de leito de recheio randômico.

A concentração de ácido na torre de resfriamento depende da pressão parcial de trióxido de enxofre e vapor d’água nos gases de combustão. O ácido sulfúrico como produto final é removido por uma linha e válvula de controle dessa recirculação, após o trocador de calor, e enviada para um tanque de armazenamento do qual é bombeado para os consumidores da fábrica de celulose. Com esse processo e as quantidades típicas de enxofre no GNCC, é possível produzir ácido sulfúrico a 60%- 70% em peso. A conversão do enxofre do GNCC para ácido sulfúrico é superior a 90%.

Após a torre de resfriamento, os gases ainda contêm um residual de dióxido de enxofre que deve ser removido em um lavador de gases (também conhecido como Scrubber) antes de serem enviados para a atmosfera. Este equipamento possui dois estágios de leito de recheio randômico, ambos com circulação de líquido alcalino e pulverização sobre os leitos de recheio por meio de bicos spray e bombas dedicadas.

Quantidade do Ácido Sulfúrico Produzido

Em cada estágio, hidróxido de sódio é dosado para o controle de pH do líquido de recirculação. Isso controla e garante a eficiente absorção do dióxido de enxofre nos gases de combustão. No estágio inferior, o pH é controlado para maximizar a formação de bissulfito de sódio (NaHSO3) (SO2 + NaOH → NaHSO3), químico que pode ser empregado no processo de branqueamento da celulose. Já no estágio superior, o pH é controlado de forma a maximizar a absorção de dióxido de enxofre residual nos gases. A eficiência de remoção desse dióxido de enxofre residual no lavador de gases pode ultrapassar os 95%, alcançando os limites impostos pelos órgãos ambientais.

A solução aquosa de bissulfito de sódio é retirada continuamente do estágio inferior do lavador para envio a um tanque de estocagem e o seu fluxo é controlado. O líquido extra no estágio superior transborda por um receptor para o estágio inferior dentro do lavador. Após os estágios de lavagem, os gases são conduzidos através de um separador de gotículas e, então, os gases vão para a atmosfera por uma chaminé.

Se a fábrica desejar produzir bissulfito de sódio em vez de ácido sulfúrico, ou se houver a necessidade de interromper a operação de algum equipamento entre a caldeira e o lavador de gases, é possível “by-passar” toda essa etapa, de forma que os gases de combustão da caldeira, após o ventilador, sejam direcionados diretamente para o lavador de gases. Nessa situação, como o dióxido de enxofre não reagiu a trióxido de enxofre, a concentração deste é bastante alta e com isso a produção de bissulfito de sódio será bem maior.

A integração do sistema com a fábrica de celulose: Produção de ácido sulfúrico, bissulfito de sódio e de vapor nesse sistema

Além da evidente vantagem econômica a partir da produção de ácido sulfúrico, bissulfito de sódio e de vapor nesse sistema, na realidade é outra a fonte que maximiza o payback desta planta: o seu benefício na integração com a fábrica e sua influência no balanço Na/S.

Mas afinal de contas, o que é esse balanço Na/S de que tanto se fala?

Como explicado anteriormente, o sódio e o enxofre são os elementos-chave na fabricação de celulose pelo processo Kraft. O problema e a dificuldade é que esses elementos entram e saem do processo de inúmeras formas em toda a fábrica, o que torna bastante complexo o seu controle e otimização. Muitas das entradas e saídas não são facilmente mensuráveis, como por exemplo o teor desses componentes na madeira, assim como algumas saídas não são monitoradas, por exemplo, em algum GNCD que não é coletado. Exemplos típicos e principais de entrada e saída desses elementos estão demonstrados na figura 1.

Como também resumido anteriormente, o teor de enxofre utilizável na fábrica, conhecido como sulfidez do licor branco, é fundamental para o processo de cozimento. Todavia, ele também não pode ser excessivo e deve ser devidamente balanceado e ajustado, a depender das características próprias das matérias-primas e dos produtos finais. O estudo desse balanço Na/S tem sido muito dinâmico também ao longo das últimas décadas devido às novas tecnologias e processos diferentes ou até mesmo mais eficientes, assim como também por exigências ambientais de descarga de resíduos sólidos, líquidos ou atmosféricos. Parte da complexidade é também devida ao fato de que boa parte dos componentes químicos no ciclo de recuperação possuem os dois elementos, por exemplo, o sulfeto de sódio, o sulfato de sódio, o sulfito de sódio (Na2SO3) e o bissulfito de sódio.

A introdução de uma planta de ácido sulfúrico a partir de GNCC também contribui para otimizar o equilíbrio do balanço Na/S, porém altera a forma atualmente “dominada” pelas fábricas para controlar esse balanço. O cenário a seguir apresentará números típicos estudados em fábricas grandes e modernas em países europeus, em especial os escandinavos, e o impacto da produção interna de ácido sulfúrico.

Um valor comum de perdas de sódio (mostradas acima) é de ~9 kgNa/ADt (“air dry tonne” – abreviação usada no setor para determinar, em toneladas e em base seca, a produção de celulose), enquanto que as entradas naturais do processo são de ~6 kgNa/ADt. Com isso, é necessário um make-up de sódio de ~3 kgNa/ADt.

Química e Derivados - Produção de ácido sulfúrico a partir de gases odoríferos ©QD Foto: Divulgação

Para o enxofre, o cenário é o contrário para a maioria das fábricas: têm-se ~10 kgS/ADt de entradas naturais (boa parte delas oriundas de ácido sulfúrico externo introduzido ao ciclo) e somente ~5 kgS/ADt de saídas naturais. Isso gera um excesso de ~5 kgS/ADt que precisa ser removido do ciclo para não haver acúmulo, que resultaria em uma sulfidez cada vez mais alta. Para resolver isso, geralmente as fábricas purgam parte das cinzas do precipitador eletrostático da caldeira de recuperação, ricas em sulfato de sódio. Entretanto, nessa situação, para cada 1 kgS/ADt removido de enxofre é também removido 1,4 kgNa/ADt de sódio e, com isso, para remover os ~5 kgS/ADt de enxofre excedentes, perde-se também ~7 kgNa/ADt, que precisam ser repostos. O make-up de sódio é, em regra, feito com hidróxido de sódio (na relação 1,4 kgNa = 2,5 kgNaOH), que é um dos produtos químicos mais caros usados em uma fábrica de celulose.

Assumindo que essa planta consegue converter o enxofre de todo o GNCC em ácido sulfúrico, produzindo-o internamente, a adição de ácido sulfúrico “externo” (nova fonte de enxofre ao balanço) é reduzida e, portanto, a necessidade de purga de enxofre é diminuída ou até mesmo eliminada.

Essa redução na quantidade de enxofre circulando no processo pode ser tão drástica a ponto de abrir a possibilidade de substituir o hidróxido de sódio usado no make-up por outro insumo químico de menor custo, o sulfato de sódio, que pode chegar a ser até 80% mais barato.

Os valores de mercado para compra de hidróxido de sódio, sulfato de sódio e ácido sulfúrico podem variar de acordo com a região e até mesmo de contratos firmados, dependendo da quantidade consumida. Em estudos recentes realizados para fábricas na América do Sul de grande porte (capacidades maiores que 1 milhão de toneladas por ano de produção de celulose), as economias previstas com a instalação de uma planta de ácido sulfúrico a partir de GNCC chegam a até R$ 20,00/ADt, dependendo da condição de equilíbrio do balanço de Na/S de cada fábrica, mesmo não sendo comum a prática de descarga de cinzas da caldeira de recuperação no Brasil, visto que para a madeira comumente empregada nas fábricas brasileiras o excedente de enxofre é geralmente menor que o do exemplo citado acima. Isso não necessariamente diminui o potencial de retorno, a depender da condição de equilíbrio de Na/S de cada fábrica, que, como demostrado, pode ser bastante significativo.

Onde Comprar Ácido Sulfurico

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Experiência Valmet

Na pequena cidade de Äänekoski, na Finlândia, com uma população de cerca de 20 mil habitantes, foi construída uma das fábricas de celulose mais modernas do mundo, com todas as tecnologias mais recentes, com o intuito de ser pioneira no que o mercado chama de uma fábrica do tipo “biorefinaria”, pois, além de outras vanguardas, é livre do uso de combustíveis fósseis. Lá, a Valmet forneceu para o grupo finlandês Metsä, entre outras áreas da fábrica, a sua primeira planta industrial de produção de ácido sulfúrico a partir de GNCC.

A planta está operacional desde 2017 e produz em média cerca de 85 toneladas por dia, a uma concentração de aproximadamente 60% em peso, o que equivale a uma produção de 50 toneladas por dia de ácido sulfúrico a 100%, sendo assim autossuficiente nesse insumo. Além disso, a qualidade do ácido sulfúrico é bastante superior no que diz respeito a impurezas, quando comparada à do ácido comprado no mercado, com a única diferenciação sendo a concentração final (a de mercado é tipicamente 98% em peso). Entretanto, como em todos os pontos de consumo é feita a diluição do ácido, a concentração de 60% não tem se mostrado um problema para as aplicações em uma fábrica de celulose.

Essa fábrica de Äänekoski, tem uma produção nominal de 1.300.000 ADt/ano, enquanto no Brasil há pelo menos 5 fábricas já operantes com capacidades ainda maiores. Isso demonstra a enorme possibilidade de retorno financeiro para essa planta, conforme números apresentados anteriormente, através de uma tecnologia muito estudada e com eficácia e operacionalidade comprovada.

O grupo Metsä voltou a se interessar pela tecnologia da Valmet em 2020, dessa vez para o projeto de uma nova fábrica de celulose na cidade de Kemi (também na Finlândia) para produção de 1.500.000 ADt/ano. Para esse projeto, já está firmado um acordo preliminar no qual a Valmet seria a fornecedora de todas as ilhas de processo da planta, incluindo a instalação de uma nova planta de ácido sulfúrico a partir do GNCC. A decisão final para prosseguimento é esperada para o terceiro trimestre de 2020 e a partida da planta está programada para 2023.

A Valmet é uma empresa multinacional finlandesa de engenharia, tecnologia e serviços e está no mercado de celulose há mais de 200 anos (60 no Brasil), com larga experiência em todas as áreas de uma fábrica de celulose, sendo capaz e já tendo fornecido uma fábrica completa, desde o manuseio e preparo da madeira até a celulose finalizada e embalada, passando por todo o ciclo de recuperação química. Possui um centro de tecnologia dedicado para o estudo e desenvolvimento na área de “sistemas ambientais” em Tampere, na Finlândia, onde também executa projetos locais como esse de produção de ácido sulfúrico, além de projetos de coleta e incineração de GNCs, lavadores de gases para diversas aplicações, entre outros. A Valmet também é pioneira com seu setor de P&D e automação de processos, tendo sido a primeira a fornecer diversos tipos de solução e equipamentos para os seus clientes, a exemplo do uso de gaseificadores de biomassa para fornos de cal, para substituir combustíveis fósseis como o gás natural ou o óleo combustível por fontes renováveis e mais econômicas.

No América do Sul, a Valmet possui cinco escritórios, quatro no Brasil e um no Chile. Em Araucária, na região metropolitana de Curitiba-PR, está o escritório central da região, com cerca de 500 funcionários e conta com o portfólio completo dos produtos da empresa, atuando com proximidade aos seus clientes. No mundo, a Valmet está presente em 30 países e conta com mais de 13.000 profissionais.

O AUTOR: Thomas Timmer 

Thomas Timmer trabalha na Valmet e escreveu sobre a Produção de ácido sulfúrico
Thomas Timmer

Thomas Timmer é graduado em Eng. Química pela UFPR, trabalha na Valmet há nove anos e atua na área de Processos e Aplicações, na função de Engenheiro de Processos, especializado nas áreas de Caldeira de Recuperação, Caldeira de Força e Sistemas Ambientais, esta última com maior ênfase nos últimos anos.

Possui experiência em diversos projetos no Brasil e no exterior, desde o estudo e a concepção da solução até sua conclusão, passando por todos as etapas da engenharia, montagem, comissionamento e start-up, entre outras atividades.

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